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原子級分散乙炔選擇性加氫催化劑研究取得新進展

中國新聞網·遼寧 2019年10月14日 20:41

  中新網遼寧新聞10月14日電 (沈殿成)近日,中國科學院金屬研究所沈陽材料科學國家研究中心聯合研究部劉洪陽研究員和博士研究生黃飛等人與北京大學馬丁教授、中科院上海應用物理研究所姜政研究員以及香港科技大學王寧教授等團隊合作,實現了原子級分散銅(Cu)催化劑有效催化乙炔高效選擇性加氫,相關研究成果在《自然-通訊》(Nature Communications) 在線發表。

  圖1 催化劑加氫催化活性。(原子級分散銅催化劑Cu1/[email protected]具有更低的乙炔加氫活化能壘,轉化頻率(TOF)高于銅團簇催化劑(Cun/[email protected])4倍以上,且在60h反應穩定性測試中表現優異。)

  乙炔選擇性加氫是工業生產高分子聚合物過程中的重要催化反應之一。如何選擇性將乙炔加氫到乙烯,而避免乙烯進一步氫化到乙烷,是這一反應急需要解決的主要問題。劉洪陽研究員帶領團隊近年來致力于新型納米碳材料負載金屬催化劑的研究。近期,研究團隊首次將原子級分散單位點銅錨定在富有缺陷的納米石墨烯載體上,原子級分散的銅原子通過與載體缺陷上的三個碳原子成鍵,進而被穩定在石墨烯碳缺陷位點上。

  圖2 DFT計算。(反應中間產物乙烯脫附能壘(1.08 eV)小于乙烯進一步加氫能壘(1.27 eV),有利于乙烯脫附而避免乙烯進一步過度加氫。)

  相比于傳統的團簇銅催化劑,原子級分散銅催化劑具有顯著的乙炔加氫催化活性和乙烯選擇性。利用密度泛函理論(DFT)模擬計算表明,相比于團簇銅催化劑,原子級分散的銅催化劑在乙炔氫化反應中,可有效促進乙炔的活化和乙烯的解離。此項研究工作,成功地將乙炔高選擇性催化劑由貴金屬鈀催化劑拓展到廉價的非貴金屬銅催化劑,對未來設計開發高活性、高穩定性和低成本的工業加氫催化劑奠定了堅實的基礎。

  圖3 催化性能對比示意圖。(Cu1/[email protected]與Cun/[email protected]相比具有更低的乙炔或化能壘(1.36 eV vs 1.50 eV)。)

  上述工作得到了國家基金委重大研究計劃重點基金、國家基金委重大研究計劃培育項目、國家基金委面上項目、科技部重點研發計劃“納米專項”青年科學家項目、中科院青年促進會、中科院金屬所、沈陽材料科學國家研究中心的支持,以及上海同步輻射光源提供的大力支持。

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